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维生素C(VC)是人体内一种重要的维生素,特别是在大健康时代下,人们对于自身健康越来越重视,一些由于忽视VC的摄入而引起的口腔溃疡等生理上的疾病仍然困扰着我们的日常生活。随着VC缺乏的加重,结缔组织也会受到影响,导致伤口愈合不良,患者出现自发性出血。因此,维持内源性VC水平在正常范围内对人体健康具有非凡的意义。值得注意的是,不同人体体液中的VC含量差异很大,且在疾病早期不能有效捕捉到明显的症状,VC水平波动较大,这对VC测定的灵敏度提出了更高的要求。为适用于大健康时代,实现VC居家便携式检测也被赋予了更高的意义。


2024年11月16日,武汉大学电子信息学院刘兴海教授团队在国际知名学术期刊《Advanced Healthcare Materials 》在线发表了题为“A Multi-Channel Handheld Diagnostic Device Based on Green Biomimetic Material for Point-of-Care Testing of Vitamin C in Human Fluids”的研究工作。该研究工作以仿生材料聚多巴胺和普鲁士蓝作为核心探针,集成组装了一款便携式电化学传感器(POCT检测装置),解决了的人体体液中维生素C的临床实时便携性检测难题,对于人体内维生素类分子的识别检测提供了新的研究思路。

图1. 便携式电化学传感器的内部结构;维生素C电化学感应探针的制备路线
在本研究中,研究人员考虑到实际人体应用场景,使用了仿生材料制备电化学感应探针。其中,聚多巴胺(PDA)仿生自墨鱼汁,普鲁士蓝(PB)是常见的铊解毒剂,该复合材料感应探针(图1C)绿色无毒且环保。随后,研究人员在STM32型单片机上集成了电化学传感器的各个模块,包括了对硬件电路和软件驱动的分别设计,构建了经典的便携式电化学POCT检测装置,最终实现了在上位机移动终端的人机交互。

图2. 对复合感应探针的FESEM、XRD、FTIR、XPS表征
随后,课题组研究人员对复合感应探针PDA-PB进行了一系列表征,包括FESEM、XRD、FTIR、XPS等用于探索各组分的物理形貌和化学组成,证明了复合感应探针的成功制备。

图3. 预制电化学传感器的表征及VC感应机理

图4. 预制电化学传感器对VC的感应性能评估

图5. 预制电化学传感器对人体尿液样本的测试及在上位机的实现模式
最后,研究人员组装了电化学传感器进行了VC感应的初步表征,证明了其为表面控制型反应,且VC的电化学感应为2电子2质子型反应,各反应中间体及其能量得到了计算化学的理论支持(图3)。传感器对不同浓度的VC均显示出高灵敏度响应,经拟合计算得到该传感器的线性检测区间为0.2 to 200 μM,最低检出限为0.03 μM,灵敏度高达0.33 μA μM−1 cm−2。同时,预制传感器展示了令人满意的重复性、重现性和长时稳定性(图4)。值得注意到是,该电化学POCT检测装置的工作电极升级为柔性丝网印刷电极,使用方便,在实际人机尿液和唾液样本的检测中,信号响应迅速、结果灵敏准确,在上位机演示中也体现了较好的曲线,实现了医患实时通信(图5)。综上,在该工作中,绿色生物质材料的发展扩展了传感领域的应用,该电化学POCT装置的构建和应用可以赋能长期健康管理和饮食调理,促进精准医疗和智慧医疗的实现。未来,我们相信这类传感器的发展将围绕日常饮水量等因素的影响,不断提高检测精度。
武汉大学中南医院水华主任和武汉大学电子信息学院刘兴海教授为共同通讯作者,武汉大学电子信息学院2022级博士付东磊为第一作者,2020级本科生董悦妍为共同第一作者。同时,本工作得到了国家自然科学基金项目的资金支持和美国德州农工大学TAMU高性能研究计算设施的计算支持。
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adhm.202403454
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